2005年， 与孙艺珍主演由许秦豪执导的电影《外出》其它译名为《四月的雪》饰演舞台灯光师仁书。该片还未拍摄完毕，日本方面以破纪录的发行价以700万美元高价买走版权。同时香港也以六位数美元价格购得香港发行权。该电影9月在亚洲10个国家和地区同时首映。虽然在韩国的票房成绩普通约为81万人次， 但在日本首日观众入场人次高达15万，两天票房达3.5亿日元，上映23天观众就突破了200万，在日本最终总票房创下300万人次。 由于影片尺度问题并未能在国内院线正式引进上映， 为了争取《外出》在中国上映，中国影迷发起了万人签名最终促使了《外 出》在中国院线的全面上映。11月11日裴勇俊第一次正式访问中国内地为《外出》宣传。

    2006年，裴勇俊登上日本高中地理与历史教科书《现代社会》。裴勇俊登上台湾教科书 《公民与社会》。裴勇俊的蜡像成为首位韩国人被进入在世界 蜡像馆――香港的杜莎夫人蜡像馆展出。

    2007年，4月，友情客串日版的《情定大饭店》，裴勇俊曾在韩国电视剧《情定大饭店》中饰演一个M&A专业人士，在翻拍的日版中，他也饰演相似的角色。9月，裴勇俊主演了由金钟学执导日本音乐大师久石让担纲该剧配乐的MBC电视剧《太王四神记》，结合古代"四神"的神话传奇而改编的古装神话电视剧，该剧讲述了四世纪末，高句丽王朝的英雄人物第19代王广开土大王波澜壮阔的人生。剧中一人分饰二角，同时饰演天神桓雄和广开土大王高谈德。 该剧总制作成本高达430亿韩元，搭建外景基地就耗资130亿韩元，首播开门红收视高达20.4% , 第四集收视飙升31.7%，以自身的 收视率35.7%为剧集画上了圆满的句号。该剧也是裴勇俊几乎是耗尽全身所有气力的投入演出，不慎坠马、手指韧带断裂、颈椎受伤、膝盖部位韧带拉伤。伤痕累累的裴勇俊坚持拍摄，并经历2年终于拍摄完毕。凭借《太王四神记》获得MBC演技大赏、 大奖、 人气奖、 情侣奖。

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